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我校化科院兰亚乾课题组在化学顶级期刊 《Angewandte Chemie International Edition》发表研究论文


近日我校化科院兰亚乾教授课题组在光解水产氢的光催化剂材料研究方面取得重要的突破。相关成果以“Rational Design of MOF/COF Hybrid Materials for Photocatalytic H2 Evolution in the Presence of Sacrificial Electron Donors”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.(《德国应用化学》)上 (DOI: 10.1002/ anie.201806862;文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201806862) 。Angew. Chem. Int. Ed.杂志由Wiley企业出版,是Wiley企业的王牌杂志,也是化学学科顶级期刊。

氢能因其具有能量密度高、绿色无污染等优点,被认为是理想的能源载体。光催化分解水产氢是最理想的氢能获取方式。金属-有机框架(MOFs)和共价-有机框架(COFs)材料是近年发展起来的晶态材料,由于其具有多孔的结构、突出的比表面积和明确的结构信息等优点,已在气体存储与分离、药物传递和催化等方面表现出优良的前景。近年,研究者们发现MOF和COF可以具有半导体性质,能够作为光解水制氢的催化剂,并且还表现出良好性能优势。特别是由共价键有序连接组装的COFs材料可见光吸取利用率更具优势,其光催化制氢性能已经受到关注。以往研究者们在促进COFs光催化性能中,主要采取与贵金属纳米粒或金属氧化物、硫化物复合的方式来促进光生电子与空穴的分离。而组分间通过共价键连接的基于COFs的复合光催化制氢催化剂尚无报道,可以预测,复合物中组分间的共价键连接可以使材料复合的更为坚固,更有利于光生电子的在组分间转移。

5197. com新浦京兰亚乾教授课题组利用一步法实现MOF与COF杂化合成,首次设计并构筑了共价键连接的MOF/COF光催化制氢催化剂,利用TpPa-1-COF优良的可见光吸取能力提高催化剂可见光利用率,共价键连接的NH2-UiO-66/TpPa-1-COF异质结促进光生电子与空穴的有效分离,同时该催化剂继承了多孔材料COF和MOF突出比表面积的优点。并且由于TpPa-1-COF和NH2-UiO-66之间带隙的匹配,该MOF/COF杂化材料表现出优异的光催化活性,在可见光下该材料最佳产氢速率为23.41 mmol g-1 h-1,比纯TpPa-1-COF提高约20倍,是当前基于MOF和COF的材料中光催化制氢性能最好的催化剂。该催化剂循环使用480小时性能基本保持不变。

该研究通过选择带隙合理的MOF和COF,构筑共价键连接的MOF/COF异质结杂化材料,实现了光催化制氢性能的极大促进,是各种基于MOF和COF材料光催化制氢性能最好的催化剂。该研究为设计和构建基于晶态多孔材料的高效光催化制氢催化剂提供了新策略。

发布时间:2018/08/26
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