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化学与材料科学学院研究成果在化学顶级期刊《德国应用化学》以封面论文发表

近日我校化科院兰亚乾教授课题组和李亚飞教授课题组在电解水析氧反应的电催化剂材料研究方面取得重要的突破。相关成果以“Exploring the Performance Improvement of Oxygen Evolution Reaction in Stable Bimetal‐Organic Framework System”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.(《德国应用化学》)上 (DOI: 10.1002/anie.201803587;文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201803587) 。该论文被编辑选为热门文章(Hot paper)和封面论文。Angew. Chem. Int. Ed.杂志由Wiley企业出版,是Wiley企业的王牌杂志,也是化学学科顶级期刊。

电催化析氧反应(Oxygen Evolution Reaction)在众多能源转换技术中扮演重要角色,由于这一过程涉及多步质子耦合,并伴有O-H键的断裂和O-O键的形成,动力学过程较为缓慢,因此,需要高效的电催化剂来克服动力学障碍以加快反应。双金属催化剂活性较高,但多数为纳米复合材料,催化活性通常受多种因素的影响,而且双金属催化剂中金属之间的相互影响作用还不清楚。特别是对于一些结晶度差、成分复杂的双金属催化剂,它们的物相难以准确得出,这阻碍了研究过程中实验和理论的有效结合,不利于对催化过程的理解,因而也限制了对催化机理的深入研究和新型双金属催化剂的发展。因此,构筑合适的催化剂体系对研究双金属催化剂的电催化析氧性能具有重要意义。

文章作为杂志的封面图

兰亚乾教授课题组和李亚飞教授课题组合作,选用三核金属簇Fe3,Fe3中的一个Fe原子可以被与Fe原子半径类似的第二金属替换形成双金属簇Fe2M,Fe2M在形成MOF的过程中能够保持簇的结构。Fe2M的结构与无机纳米双金属催化剂相似,因此可以模拟双金属催化剂并充当节点与有机配体配位连接,从而将Fe2M固定到MOF骨架中。进一步将金属氧簇Fe2M (Fe2M, M=Fe, Co, Ni, Zn)与有机配体连接,制备了四种同构的双金属MOFs(NNU-21~24)。所制备的NNU-21~24具有高的纯度和优异的化学稳定性。将NNU-21~24作为电催化析氧催化剂,在0.1 M KOH电解液中,Fe2Co的MOF体现出最好的OER性能,其达到10 mA/cm2所需的过电势为365 mV。更重要的是,实验结果表明双金属MOF催化剂的OER性能均优于单金属MOF催化剂。为了进一步了解在该体系中的双金属催化剂的性能提升,课题组以金属簇为模型进行了DFT理论计算,其结果表明双金属催化剂中第二金属的引入可以活化原始金属,使d-带中心更靠近费米能级,吸附中间产物和催化剂之间形成更强的结合作用力,从而加速OER反应。

本研究利用双金属簇和无机纳米双金属催化剂之间的相似性,在分子水平搭建了一个研究双金属OER催化剂的模型,通过结合实验和理论揭示了双金属催化性能优于单金属催化剂的原因。这种研究策略和研究结果对于今后设计新型催化剂及其应用具有引导意义。

发布时间:2018/06/11
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